Effect of solvent and binder on fabrication of thin layers of argyrodite-type sulfide solid electrolyte

Sheet-type all-solid-state lithium batteries are promising candidates for large-scale energy-storage applications. In particular, the use of thin sulfide-based solid-electrolyte layers can significantly reduce battery volume. However, preparing such electrolyte layers or sheets remains challenging due to the limited chemical compatibility of sulfide electrolytes with common solvents and binders. In this study, we investigate the fabrication of an argyrodite-type sulfide solid-electrolyte sheet using an acetonitrile–ethanol solvent mixture and ethyl cellulose as the binder. First, we examine how the chosen solvents and binder influence the crystal phase, structure, morphology, and ionic conductivity of the electrolyte. Next, we optimize the electrolyte composition and processing parameters to achieve uniform, flexible, and highly conductive sheets via the doctor-blade method. As a result, a uniform, crack-free argyrodite solid-electrolyte layer with a thickness of approximately 5 μm and an ionic conductivity of 0.23 mS cm −1 is obtained, providing a thin electrolyte layer suitable for subsequent fabrication of sheet-type all-solid-state batteries. Las baterías de estado sólido en formato lámina se perfilan como una opción muy prometedora para aplicaciones de almacenamiento de energía a gran escala. El uso de capas delgadas de electrolito sólido a base de sulfuros permite reducir de manera significativa el volumen total de la batería. No obstante, la preparación de estas capas sigue siendo un reto debido a la limitada compatibilidad química de los electrolitos sulfurosos con disolventes y aglutinantes convencionales. En este trabajo estudiamos la fabricación de una lámina de electrolito sólido tipo argirodita empleando una mezcla de acetonitrilo y etanol como disolventes y etilcelulosa como aglutinante. En primer lugar, analizamos cómo estos componentes influyen en la fase cristalina, la estructura, la morfología y la conductividad iónica del electrolito. Posteriormente, optimizamos la composición y las condiciones de procesado para obtener, mediante el método doctor blade, láminas uniformes, flexibles y altamente conductoras. Como resultado, se logra una capa homogénea y sin grietas de electrolito sólido tipo argirodita, con un espesor aproximado de 5 μm y una conductividad iónica de 0,23 mS cm −1 , adecuada para su integración en baterías de estado sólido en formato lámina.