Thermoelektrische Eigenschaften von Ru2TiSi-basierten Heusler Verbindungen

Thermoelektrische Materialien können einen Temperaturgradienten direkt in nutzbare elektrische Energie umwandeln. Vollständige Heusler-Verbindungen mit 24 Valenzelektronen gelten aufgrund ihrer semimetallischen und halbleiterähnlichen Eigenschaften als vielversprechende Thermoelektrika. Ru2TiSi rückt dabei in den Fokus, da diese Verbindung eine schmale Energiebandlücke und eine ausgeprägte Bandasymmetrie aufweist: mobile Löcher in einem dispersiven Valenzband stehen schweren, teils flachen Leitungsbandzuständen nahe der Fermi-Energie gegenüber,was große Seebeck-Koeffizienten und einen theoretischen Gütefaktor ZT ≈ 1 erwarten lässt. Ziel dieser Arbeit ist die experimentelle Untersuchung der thermoelektrischen Eigenschaften von Ru2TiSi-basierten Verbindungen unter Variationelementarer Substitution und Off-Stöchiometrie.Dazu wurden vier Probenreihen mittels Induktionsschmelzsynthese hergestellt:• Ru2Ti1–2xHfxZrxSi1–yAly mit (x, y) = (0.10, 0), (0.25, 0), (0.25, 0.25),• Ru2Ti1–xZxSi1–yAly mit Z = V, Nb,Ta und x = y = 0.05,• Ru2–x(Ti0.8Hf0.2)1–xSi1+3x mit x = −0.02, 0.02, 0.04,• Ru2–xTi1–xSi1+3x mit x = −0.02, 0.02, 0.03, 0.04.Die Proben wurden mit Raumtemperatur- und Hochtemperatur Röntgendiffraktometrie sowie Rasterelektronenmikroskopie und energiedispersiver Röntgenspektroskopie charakterisiert. Aus Messungen von Seebeck-Koeffizient S(T), spezifischem Widerstand ρ(T) und Wärmeleitfähigkeit κ(T) wurden die thermoelektrischen Kennzahlen Power-Faktor PF und Gütefaktor ZT bestimmt. S(T) wurde mit parabolischen Zwei-/Drei-Band-Modellen und ρ(T) einem Zwei-Band-Modell analysiert.Die Ti-seitige Substitution mit schweren Elementen (Hf, Zr) führt zu Phasenseparation und reduziert die Wärmeleitfähigkeit bis auf etwa κ ≈ 6Wm−1K−1 bei Raumtemperatur. Den höchsten Seebeck-Koeffizienten und den größten Power-Faktor erzielt die Probe mit x = −0.02 der Reihe Ru2–xTi1–xSi1+3x mit Smax ≈ 175 μVK−1bei T ≈ 760K und PF ≈ 3Wm−1 K−2 bei 860K. Trotz der reduzierten Wärmeleitfähigkeit bleiben alle Proben für T < 900K bei ZT < 0.2. Die gewonnenen Ergebnisse liefern damit eine Grundlage für zukünftige Optimierungsstrategien Ru2TiSi-basierter Thermoelektrika.