Degradation of Perovskite Solar Cells Induced by Intrinsic Stress Factors

Der steigende weltweite Energiebedarf und die übermäßige Abhängigkeit von nicht-erneuerbaren Energiequellen haben zur globalen Erwärmung geführt. Unter den nachhaltigen Alternativen hebt sich Solarenergie als tragfähige Lösung zur Abschwächung der Klimakrise hervor, aufgrund ihrer zunehmenden Verbreitung, sinkenden Kosten und kürzeren Genehmigungszeiten für die Netzintegration. Jüngste Fortschritte in der Photovoltaiktechnologie, insbesondere bei Perowskit-Silizium-Tandemsolarzellen (TSCs), zeigen ein bemerkenswertes Potenzial zur Steigerung der Energieumwandlungseffizienz über die Grenzen konventioneller Siliziumsolarzellen hinaus. Durch die Kombination von Absorbern mit komplementären Bandlücken zielen TSCs darauf ab, ein breiteres Spektrum des Sonnenlichts effizienter zu nutzen. Trotz der Erreichung von Rekordwirkungsgraden im Labormaßstab wird die Kommerzialisierung von Perowskit-Silizium-TSCs jedoch durch Herausforderungen im Zusammenhang mit der Langzeitstabilität von Perowskit-Solarzellen (PSCs) eingeschränkt. Stressfaktoren wie Licht, erhöhte Temperaturen, Spannungseinflüsse, Feuchtigkeit und Sauerstoff führen zu schneller Material- und Gerätealterung der PSCs. Eine detaillierte Untersuchung der Degradationsmechanismen unter betrieblichen Bedingungen ist notwendig, um die Ursachen des Versagens zu identifizieren. Einzelschicht-Perowskit-Solarzellen bieten eine geeignete Plattform, um die Degradation einzelner Subzellen isoliert zu untersuchen, bevor komplexere Gerätearchitekturen wie Perowskit-Silizium-TSCs betrachtet werden, bei denen Stabilitätsprobleme durch zusätzliche Schnittstellen und Materialinteraktionen verstärkt werden. Da Tandemsolarzellen zunehmend an Bedeutung gewinnen, um höhere Wirkungsgrade zu erzielen und die Stromgestehungskosten weiter zu senken, stehen insbesondere zweipolige TSCs vor mehreren kritischen Herausforderungen, die ihre kommerzielle Einführung verzögern. Ein zentrales Problem ist das Stromabgleich (Current Matching) zwischen den Subzellen, das aufgrund der Serienverschaltung erforderlich ist. Spektrale Verschiebungen, nicht-uniforme Beleuchtung oder Degradation einer Subzelle führen zu einem Ungleichgewicht in der Stromerzeugung der oberen und unteren Zelle. Das Tandemsystem arbeitet dann suboptimal, wobei der Gesamtstrom der TSC durch den geringeren Strom einer der beiden Subzellen limitiert wird. Stromungleichgewichte können langfristigen Stress verursachen, der die Degradation, insbesondere an den rekombinierenden Zwischenkontakten, beschleunigt. Als Antwort auf diese Einschränkungen werden alternative Strategien zur effektiveren Nutzung des Sonnenspektrums untersucht. Eine dieser Ansätze ist die Photonenkonversion (Upconversion), bei der Photonen mit niedriger Energie in Photonen höherer Energie umgewandelt werden, die dann vom aktiven Absorbermaterial aufgenommen werden können. Trotz des konzeptionellen Potenzials dieser Methode fehlen bislang umfassende Machbarkeitsstudien zur Integrationsfähigkeit in PSCs und deren Auswirkungen auf die Langzeitstabilität. In dieser Arbeit wird systematisch der Einfluss von Verarbeitungsparametern – insbesondere der Precursor-Stöchiometrie und der Abschrecktechnik – auf die Dünnschichteigenschaften von Perowskitmaterialien untersucht. Dabei wird aufgezeigt, wie diese Materialeigenschaften die Leistung und die betriebliche Stabilität von PSCs beeinflussen. Es werden Degradationsanalysen durchgeführt, um die Ursachen des Leistungsverlusts von Einzelschicht-PSCs unter verschiedenen Betriebsstressfaktoren zu identifizieren. Unter den untersuchten Parametern hat sich gezeigt, dass die Precursor-Stöchiometrie einen erheblichen Einfluss auf die Stabilität der PSCs unter Betriebsbedingungen hat. Nach erfolgreicher Integration von Perowskitabsorbern in zweipolige Tandemzellen werden die Auswirkungen des Stromabgleichs auf die Geräteleistung und die Langzeitstabilität untersucht. Ein möglichst präziser Stromabgleich zwischen den Subzellen in zweipoligen Perowskit-Tandemsolarzellen ist entscheidend für eine stabile Betriebsdauer. Zur Überwindung der inhärenten Begrenzungen durch Stromungleichgewichte wird außerdem eine umfassende Machbarkeitsanalyse der Photonenkonversion durchgeführt, mit Fokus auf deren Auswirkungen auf die Langzeitstabilität. Darüber hinaus wird zur Bewertung der praktischen Anwendbarkeit von zweipoligen Perowskit-basierten TSCs deren Leistung unter realen Außenbedingungen untersucht. Die Überbrückung dieser Wissenslücken und die Bewältigung der Stabilitätsprobleme sind entscheidend, um das volle Potenzial der nächsten Generation von Perowskit-Photovoltaiksystemen auszuschöpfen.