Revealing ultrafast dynamics in hexagonal boron nitride with attosecond X-ray absorption fine-structure spectroscopy

(English) Since the invention of the integrated circuit (IC) in the 1950s, modern civilization has been built upon its foundation. As ICs continue to scale down and operate at higher speeds, managing heat dissipation and energy transfer process is critical to overcoming performance limitations and enabling the development of next-generation ICs. In classical models, electrons and phonons are treated as independent systems to simplify calculations. This approximation successfully describes electronic band structures, charge transport, and optical responses in many materials under equilibrium conditions. However, it neglects the critical role of electron-phonon coupling, a fundamental many-body interaction that governs non-equilibrium energy exchange between electronic and lattice degrees of freedom. Recent advances in attosecond X-ray absorption fine structure (atto-XAFS) spectroscopy offer an unprecedented opportunity to observe electron-phonon coupling dynamics with both attosecond temporal and element-specific resolution. Hexagonal boron nitride (hBN), a widely studied prototypical material with diverse applications, still presents unresolved questions regarding its ultrafast dynamics. In this work, we investigate the coupled electron and phonon dynamics in bulk hBN using atto-XAFS. By employing different excitation conditions and exploiting different temporal resolutions, we disentangle the respective contributions of electrons and phonons to the transient response, demonstrating the unique capability of atto-XAFS to probe many-body dynamics in real-time. To enable further studies of novel materials, we upgraded our titanium-doped sapphire (Ti:sapphire) chirped pulse amplification (CPA) laser system, integrated a new commercial TOPAS optical parametric amplifier, designed a novel microfluidics gas target combined with a piezo pulse valve system aimed at reducing helium consumption for high harmonic generation (HHG), implemented a cryogenic sample mount for temperature-dependent measurements, and replaced the diffraction grating in the soft X-ray spectrograph with high diffraction efficiency and high resolving power reflection zone plates. We demonstrate the enhanced performance of the upgraded system for future advanced atto-XAFS experiments. (Català) Des de la invenció del circuit integrat (CI) a la dècada de 1950, la civilització moderna s’ha construït sobre el seu fonament. A mesura que els CI continuen reduint la seva escala i operant a velocitats més altes, la gestió de la dissipació de calor i del procés de transferència d’energia és crítica per superar les limitacions de rendiment i possibilitar el desenvolupament de CI de nova generació. En els models clàssics, els electrons i els fonons es tracten com a sistemes independents per simplificar els càlculs. Aquesta aproximació descriu amb èxit les estructures de bandes electròniques, el transport de càrrega i les respostes òptiques en molts materials en condicions d’equilibri. Tanmateix, passa per alt el paper crític de l’acoblament electró-fonó, una interacció fonamental de molts cossos que regeix l’intercanvi d’energia no en equilibri entre els graus de llibertat electrònics i de la xarxa. Els avenços recents en l’espectroscòpia d’estructura fina d’absorció de raigs X d’attosegon (atto-XAFS) ofereixen una oportunitat sense precedents per observar la dinàmica de l’acoblament electró-fonó amb resolució temporal d’attosegon i específica d’element. El nitrur de bor hexagonal (hBN), un material prototípic àmpliament estudiat amb diverses aplicacions, encara presenta preguntes no resoltes pel que fa a la seva dinàmica ultraràpida. En aquest treball, investiguem la dinàmica acoblada d’electrons i fonons en hBN massís utilitzant atto-XAFS. Mitjançant diferents condicions d’excitació i aprofitant diverses resolucions temporals, desemboirem les respectives contribucions d’electrons i fonons a la resposta transitòria, demostrant la capacitat única de l’atto-XAFS per sondar dinàmiques de molts cossos en temps real. Per possibilitar futurs estudis de materials nous, vam actualitzar el nostre sistema làser d’amplificació de polsos chirpats (CPA) de safir dopat amb titani (Ti:sapphire), vam integrar un nou amplificador paramètric òptic comercial TOPAS, vam dissenyar un nou objectiu de gas microfluídic combinat amb un sistema de vàlvula de pols piezoelèctrica destinat a reduir el consum d’heli en la generació d’harmònics alts (HHG), vam implementar un suport criogènic per a mesures dependents de la temperatura i vam substituir la xarxa de difracció de l’espectrògraf de raigs X tous per plaques de zona de reflexió amb alta eficiència de difracció i alt poder de resolució. Demostrem el rendiment millorat del sistema actualitzat per a futurs experiments avançats d’atto-XAFS. (Español) Desde la invención del circuito integrado (CI) en la década de 1950, la civilización moderna se ha construido sobre su fundamento. A medida que los CI continúan reduciendo su escala y operando a mayores velocidades, la gestión de la disipación de calor y del proceso de transferencia de energía es crítica para superar las limitaciones de rendimiento y posibilitar el desarrollo de CI de nueva generación. En los modelos clásicos, los electrones y los fonones se tratan como sistemas independientes para simplificar los cálculos. Esta aproximación describe con éxito las estructuras de bandas electrónicas, el transporte de carga y las respuestas ópticas en muchos materiales bajo condiciones de equilibrio. Sin embargo, pasa por alto el papel crítico del acoplamiento electrón-fonón, una interacción fundamental de muchos cuerpos que rige el intercambio de energía no en equilibrio entre los grados de libertad electrónicos y de la red. Los avances recientes en la espectroscopía de estructura fina de absorción de rayos X de attosegundos (atto-XAFS) ofrecen una oportunidad sin precedentes para observar la dinámica del acoplamiento electrón-fonón con resolución temporal de attosegundos y específica de elemento. El nitruro de boro hexagonal (hBN), un material prototípico ampliamente estudiado con diversas aplicaciones, todavía presenta preguntas sin resolver respecto a su dinámica ultrarrápida. En este trabajo, investigamos la dinámica acoplada de electrones y fonones en hBN a granel utilizando atto-XAFS. Al emplear distintas condiciones de excitación y aprovechar diferentes resoluciones temporales, desentrañamos las respectivas contribuciones de electrones y fonones a la respuesta transitoria, demostrando la capacidad única de atto-XAFS para sondear dinámicas de muchos cuerpos en tiempo real. Para posibilitar futuros estudios de materiales novedosos, actualizamos nuestro sistema láser de amplificación de pulsos chirpados (CPA) de zafiro dopado con titanio (Ti:sapphire), integramos un nuevo amplificador paramétrico óptico comercial TOPAS, diseñamos un novedoso blanco gaseoso microfluídico combinado con un sistema de válvula de pulso piezoeléctrico destinado a reducir el consumo de helio en la generación de armónicos altos (HHG), implementamos un soporte criogénico para mediciones dependientes de la temperatura y reemplazamos la red de difracción en el espectrógrafo de rayos X blandos por placas de zona de reflexión con alta eficiencia de difracción y alto poder de resolución. Demostramos el rendimiento mejorado del sistema actualizado para futuros experimentos avanzados de atto-XAFS.