High-throughput raman spectral analysis pipeline for the characterization of functionalization in graphene field effect transistor biosensors

Les transistors à effet de champ en graphène (GFET) sont apparus comme des plateformes puissantes pour la biodétection, grâce aux propriétés électroniques exceptionnelles du graphène et à sa haute sensibilité de surface. Cependant, pour faire progresser leur application dans le monde réel, il est nécessaire de mieux caractériser les processus de fonctionnalisation du graphène et d'améliorer les outils de validation de la chimie de surface. Cette thèse explore trois aspects clés liés à la fonctionnalisation du graphène : (1) l'analyse spectrale Raman automatisée pour la caractérisation du graphène fonctionnalisé, (2) la cinétique de la fonctionnalisation non covalente du graphène par l'ester succinimidyle de l'acide pyrène butanoïque (PBASE), et (3) les hétérogénéités spatiales résultant des modifications covalentes à base d’aryldiazonium. Nous présentons un logiciel basé sur Python pour automatiser l'extraction et la classification des caractéristiques spectrales Raman, réduisant ainsi le temps nécessaire à l'analyse manuelle. Cet outil a été validé dans deux cas d'utilisation et a permis une caractérisation à haut débit du graphène obtenu par dépôt chimique en phase vapeur (CVD). Pour étudier la fonctionnalisation non covalente, des GFET ont été exposés au PBASE et la cinétique de liaison a été analysée par spectroscopie Raman résolue en temps. Les résultats ont démontré que l'adsorption de PBASE entraîne des changements rapides suivis d'une stabilisation de certaines propriétés Raman, mais des changements constants pour d'autres. Ces propriétés spectrales peuvent être associées respectivement au contact direct avec le graphène et à l'accumulation de PBASE. La fonctionnalisation covalente à l'aide de sels d'aryl-diazonium a introduit une variation spatiale significative à travers les surfaces de graphène, comme l'a révélé la cartographie Raman hyperspectrale. Ces hétérogénéités ont des implications pour la reproductibilité et les performances des capteurs, soulignant la nécessité d'analyses spatialement résolues lors de l'optimisation des protocoles de fonctionnalisation. Ces contributions font progresser la reproductibilité, l'automatisation et la compréhension de la fonctionnalisation du graphène dans le contexte de la biodétection, offrant des outils et des informations pour accélérer le développement de technologies de diagnostic fiables basées sur les GFET.